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大連化物所實現合成氣高選擇性制多碳醇

撰稿: 大連化學物理研究所 發布時間:2023-11-09

  近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室能源與環境小分子催化研究中心鄧德會研究員、于良副研究員團隊與廈門大學王野教授團隊合作在合成氣直接制多碳醇研究中取得新進展。合作團隊利用鉀修飾的富邊結構硫化鉬催化劑,實現了合成氣高活性、高選擇性制多碳醇,為催化劑活性中心納米結構與微環境的理性設計提供了借鑒。

  多碳醇,指含有2個碳原子以上的醇(即C2+OH),其被廣泛用作化工原料、燃料、燃料添加劑和溶劑等。合成氣(CO/H2)制C2+OH是煤、天然氣和生物質等非石油基碳資源的高值化轉化的重要途徑之一。該反應涉及兩個關鍵步驟:C-O斷鍵和C-C偶聯。對兩個步驟的精準調控是實現合成氣高活性、高選擇性制C2+OH的關鍵,但卻具有挑戰性。

大連化物所實現合成氣高選擇性制多碳醇

  鄧德會團隊長期致力于能源與環境小分子的催化轉化研究,前期在小分子催化轉化制高值化學品的研究中取得了系列進展(Nat. Catal.,2023;Nat. Catal.,2023;Nat. Synth.,2023; Nat. Catal.,2021;Nat. Commun.,2021;Nat. Nanotechnol.,2016)。在此基礎上,該團隊與王野團隊合作,基于納米孔道限域生長機制,合成了鉀助劑修飾的、具有豐富邊結構且尺寸均一的二維硫化鉬納米片陣列催化劑(ER-MoS2-K),其在240oC、50bar下,實現了17%的CO轉化率和45.2%的C2+OH選擇性。合作團隊通過調變MoS2的邊/面比,可實現產物中C2-4OH/CH3OH比例從1/2.4逆轉為2.2/1,并且C2+OH產物中C2-4OH的占比超過99%。機理研究顯示,邊硫空位比面內硫空位具有更高的C-O斷鍵和C-C偶聯活性,促進了碳鏈增長;鉀助劑通過與醇羥基的靜電作用,促進了醇分子的脫附,兩者結合實現合成氣高活性、高選擇性制C2-4OH。該工作為合成氣轉化新型催化劑的開發提供了新思路。

  相關研究成果以“Edge-rich molybdenum disulfide tailors carbon-chain growth for selective hydrogenation of carbon monoxide to higher alcohols”為題,發表在《自然—通訊》(Nature Communications)上。上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”、中央高?;究蒲袠I務費專項資金等項目的資助。

  文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-42325-z

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