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大連化物所實現電催化一氧化氮高效合成氨

撰稿: 大連化學物理研究所 發布時間:2023-11-15

  

大連化物所實現電催化一氧化氮高效合成氨

  近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室理論催化創新特區研究組研究員肖建平團隊和碳基資源電催化轉化研究組研究員汪國雄團隊在電催化一氧化氮還原反應(eNORR)合成氨研究方面取得新進展,在Cu6Sn5合金催化劑上實現了96.9%的氨法拉第效率和安培級電流密度。

  氮氧化物(NOx)的轉化處理是一種緩解環境和能源問題的方法,肖建平團隊在前期工作中提出了電催化合成氨的新路線(Angew. Chem. Int. Ed.,2020),后續又在該方向進行了多維度的研究(J. Phys. Chem. Lett.,2021;Nat. Commun.,2023)。氨作為一種重要的化學物質,可用于肥料、炸藥和硝酸等的制備,還可作為燃料。eNORR合成氨相較于傳統的哈伯法,是一種更綠色更經濟的去中心化合成氨的策略。

  

大連化物所實現電催化一氧化氮高效合成氨

  本工作中,肖建平團隊基于自主開發的圖論和反應相圖分析算法(ACS Catal.,2021),通過基于描述符的方法初步篩選出銅錫合金具有高eNORR合成氨活性,汪國雄團隊進一步合成了Cu6Sn5合金并驗證了其具有安培級的合成氨活性。NO電催化實驗表明,Cu6Sn5催化劑比Cu和Sn具有更高的活性和選擇性,在更廣泛的電壓范圍內也表現出很高的合成氨選擇性,在電壓為-0.23V vs. RHE時,得到流動池中的氨產率達到10mmolcm-2h-1,法拉第效率為96.9%,并且在大于600mAcm-2時,保持穩定運行135小時。電化學能壘計算表明,Cu6Sn5催化劑比Cu和Sn上生成氨的能壘更低,而且證明Cu6Sn5合金上各產物決速步能壘的大小關系(NH3<N2O<N2<H2)和實驗測得產物FE分布趨勢相符(NH3>N2O>N2>H2)。合作團隊基于自主研發的堿性膜電解器件技術(Nat. Nanotechnology,2023),在總電流為400A時,Cu6Sn5合金上NO電還原產氨速率達到2.5molh-1,展現出了應用潛力。

  相關研究以“Electrochemical synthesis of ammonia from nitric oxide using a copper-tin alloy catalyst”為題,于近日發表在《自然—能源》(Nature Energy)上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生井會娟和523組博士研究生邵加奇。以上工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院潔凈能源創新研究院合作基金、中國科學院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”、榆林創新院人工智能科技專項等項目的資助。

  文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41560-023-01386-6

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